引言

多環(huán)芳烴(PolycyclicAromaticHydrocarbons，PAHs)是一類廣泛分布在環(huán)境中的毒性污染物，主要來自于人類活動(dòng)和能源利用過程的不完全燃燒，環(huán)境中的PAHs具有半揮發(fā)性、難降解性及“三致效應(yīng)”(致癌、致畸、致基因突變)等危害，受到社會(huì)的廣泛關(guān)注。早在20世紀(jì)80年代，美國(guó)環(huán)境保護(hù)局(USEPA)把16種PAHs列為優(yōu)先控制的污染物。極地PAHs污染具有外源性的特點(diǎn)，南極本地沒有大量排放有機(jī)污染物的來源，由于“全球蒸餾”效應(yīng)，極地有機(jī)污染物一定程度上受到大氣輸送的影響。土壤是PAHs在全球遷移的紐帶，其中環(huán)境中大部分的PAHs殘留在土壤中。隨著對(duì)極區(qū)科考的增加、旅游業(yè)的發(fā)展、以及海上運(yùn)輸活動(dòng)的增加，給脆弱的極區(qū)生態(tài)環(huán)境造成了一定的威脅。因此極區(qū)土壤介質(zhì)中有機(jī)污染物的賦存水平受到國(guó)際環(huán)境學(xué)家的廣泛關(guān)注。

菲爾德斯半島位于南極喬治王島的西南部，是島上最大的沒有被冰雪覆蓋的區(qū)域。由于南極是全球環(huán)境變化的重要組成部分，且受到人類活動(dòng)的影響較少，于是成為全球污染、大洋環(huán)流及輻射背景值等科學(xué)研究的理想?yún)^(qū)域。早期有研究表明，科學(xué)家們從南極的企鵝及雪燕等生物體中檢測(cè)到了持久性有機(jī)污染物(POPs)的存在。21世紀(jì)以來，在南極地區(qū)積雪、沉積物和生物體中陸續(xù)檢測(cè)出PAHs，對(duì)南極生態(tài)環(huán)境安全造成一定的威脅。為了考察近年來南極菲爾德斯半島地區(qū)土壤中PAHs的污染狀況，本研究通過調(diào)查南極菲爾德斯半島20個(gè)站點(diǎn)中表層土壤樣品中的16種PAHs，分析了該區(qū)域表層土壤中PAHs的分布特征及其來源，并進(jìn)行了生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，以期提供最新的南極調(diào)查數(shù)據(jù)，并為該區(qū)域及南極地區(qū)污染控制和生態(tài)環(huán)境防治等提供科學(xué)依據(jù)。

1研究方法

1.1樣品采集

樣品于第35次南極科考期間采集。樣品站位點(diǎn)信息見表1，站位圖見圖1，采樣點(diǎn)基本涵蓋了機(jī)場(chǎng)、企鵝島及長(zhǎng)城站等科考站人類活動(dòng)較頻繁區(qū)域的表層土壤樣品和人類活動(dòng)相對(duì)較少的其他區(qū)域。樣品為0～10cm的表層土壤，每個(gè)采樣點(diǎn)均采集了2個(gè)及以上同類樣品，合并為一個(gè)樣品，鋁箔紙包好后放入密封樣品袋中，-20°C冷凍保存帶回實(shí)驗(yàn)室。將樣品冷凍干燥24小時(shí)后研磨過100目篩處理，待分析。

1.2儀器與試劑

使用儀器有GC7890A-MS5975C(美國(guó)安捷倫公司)氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀，冷凍干燥儀(德國(guó)MarinChrist公司)，超聲波清洗儀(昆山市超聲儀器有限公司)，旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(西安泰康生物科技有限公司)和氮吹儀(北京同泰聯(lián)科技有限公司)。試劑有正己烷(色譜純、德國(guó)默克MERC公司)、二氯甲烷(色譜純、德國(guó)默克MERC公司)，無水硫酸鈉(分析純、天津科密歐公司)，硅膠(青島海洋化工廠)，中性氧化鋁(國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)，銅粉(國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)?；旌蠘?biāo)準(zhǔn)品包括16種PAHs:萘(Nap)、二氫苊(Ace)、苊(Acy)、芴(Fle)、菲(Phe)、蒽(Ant)、熒蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、屈(Chr)、苯并[b]熒蒽(BbF)、苯并[k]熒蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚苯[1，2，3-cd]芘(InP)、二苯并[a，h]蒽(DbA)、苯并[g，h，i]芘(BghiP)。

1.3樣品前處理

準(zhǔn)確稱取5.0g經(jīng)100目篩分、混合均勻的樣品于60mL梨形錐形瓶中，向錐形瓶中加入20mL正己烷和二氯甲烷(1∶1)溶液，同時(shí)加入1.0g銅粉。采用超聲萃取法提取20min后靜置20min，提取上清液并轉(zhuǎn)移到60mL圓底燒瓶中。重復(fù)提取2次，合并上清液。使用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀在40°C下將提取液濃縮至2～4mL。按順序從下到上依次用硅膠、中性氧化鋁與無水硫酸鈉按質(zhì)量比為2∶1∶1制成的層析柱純化濃縮液，用20mL正己烷與二氯甲烷(7∶3)混合溶液連續(xù)洗脫層析柱，洗脫液旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至2mL，最后用流速為30～50mL·min-1的氮?dú)鈱⑾疵撘捍祾叨ㄈ葜?mL。

1.4儀器分析

分析方法參照文獻(xiàn)，利用GC-MS(Agilent7890AGC/5975CMSD)氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀使用外標(biāo)法對(duì)PAHs含量進(jìn)行定量分析。氣相色譜條件:進(jìn)樣口溫度為280°C，進(jìn)樣量為1μL，載氣為高純H₂，保持流量為1.0mL·min^-1，不分流進(jìn)樣。石英毛細(xì)管柱型號(hào):AgilentHP-5MS(30m×0.25mm×0.25μm)。升溫程序:初溫80°C，以4°C·min^-1的速率升溫到150°C，然后以15°C·min^-1的速率升溫到280°C，并最終保持12min。質(zhì)譜條件:EI源電離，傳輸線溫度280°C，四極桿溫度150°C，離子源溫度230°C，離子掃描為SIM模式。

1.5質(zhì)量控制

根據(jù)USEPA認(rèn)證的QA/QC控制要求。土壤樣品分析過程設(shè)有分析方法空白、空白加標(biāo)、樣品和加標(biāo)平行?？瞻讟悠分形礄z出目標(biāo)物污染物PAHs，加標(biāo)回收率為71%～115%，每組平行樣品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于15%，16種PAHs的檢出限為0.01～0.15ng·g-1。滿足實(shí)驗(yàn)要求。

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